La Fundación dispone de una muy interesante biblioteca de libros decimonónicos ubicada en el Archivo Histórico. Esta biblioteca se nutre en su mayor parte de herencias de particulares destacando, entre ellas, la de los hermanos Piñeiro, a través de la cual el hospital se hace con un importante número de volúmenes del siglo XIX, que son la base de la misma. Esta colección documental está formada por un número destacado de libros de las más variadas materias que van desde los textos académicos en la Escuela Naval Militar del siglo XVIII, hasta novelas leídas por la juventud de esta época, que presentan la originalidad de estar escritas, tanto en castellano como en inglés o francés. También consta de varias enciclopedias. Todo su conjunto nos da una idea clara de la inquietud intelectual de, al menos, una parte de la población de Ferrol en el siglo XIX.

Hay, además, otro tipo de entradas, tales como la compra de volúmenes especializados en medicina, en su mayor parte también del siglo XIX, y editados en varios idiomas, que hacen ver la modernidad del hospital y sus esfuerzos por estar al día en los avances de la medicina.

Pero, quizás, más importante es la llegada de libros y memorias de instituciones enviados directamente al hospital por sus responsables. Tal es el caso de gran cantidad de memorias anuales y folletos, destacables porque, en muchos casos, los ejemplares que se conservan en el Hospital son únicos o muy difíciles de encontrar. Nos referimos a folletos publicados por la Fundación Amboage, por la Junta de Accionistas del Teatro Jofre, por el Ayuntamiento, etc…, que, por su abundancia, nos reflejan muy detalladamente la historia de la ciudad a través de sus instituciones, muchas de ellas desaparecidas en la actualidad.